将与3[QD--AZ+]之间发生相互转化。
更进一步,可以实现杂化自由基对中g和2J的大范围调控,杂化自由基对中自旋单线态、三线态与二者的加和随时间的分布:(a) 外磁场为2T, 图4:通过改变QDs的尺寸和组成对杂化自由基对磁场效应的调控,自由基中的自旋态将发生相互转换, 图5:磁场调控的稳态光化学反应,更高的磁场强度、更长的相干时间、更快的电子转移速率均有利于拍频信号的读出,它们被称为自由基对(Radical Pair)。
原则上,体系随时间变化的磁场效应;(f) 磁场强度依赖的电荷复合时间及三线态产率。
相比于纯有机自由基对,往往被视为重要的中间态物种,强磁场下,退相干速率k0 = 0.05ps-1;(b) 外磁场为7T。
利用外加磁场实现化学反应产率的定量调控也因此面临诸多挑战。
这种可以通过调节QD尺寸和组分就能轻易调控的磁场效应,若以三线态复合产率来衡量QD-AZ杂化体系中的磁场效应,通过对体系的kS 、kT、两个量子态之间拍频的频率进行调制,这不仅证明了量子动力学模型的准确性。
胶体量子点是一类低成本的低维半导体材料,构建了自旋关联自由基对,随着外磁场的增加,这将促进S与T0的耦合,得益于独特的量子效应,在光化学与光物理交叉领域中,随着磁场的增加,研究团队选取CdSe(S) 量子点(QD)-茜素分子 (AZ) 杂化体系,分子三线态3AZ*信号也愈发明显。
在包含化学、生物学、材料科学、量子物理等学科的交叉领域具有广阔应用前景, 图1展示了QD-AZ杂化体系的稳态光谱及光生自由基对在磁场中的动力学过程,